Dès 1963, avec ses » psycho-objets » de couleur blanche et rouge, qui associent quelques éléments simples (jauges, échelles et pelles de secours, panneaux de signalisation ou pots à fleurs), il tente de mettre en évidence les rapports du monde mental et du monde réel.
Glaciale et distante, son œuvre se présente comme une vision du monde, cruelle certes, mais située au-delà de l’angoisse et de la violence : l’homme en est absent, et « rien ici », comme l’a écrit Alain Jouffroy, « n’est exprimé, mais tout est montré… ».
Le pot à fleurs rouge rempli de ciment (et donc inutilisable), exposé en grand nombre (300 exemplaires à « Prospect » de Düsseldorf en 1968, 4000 à Londres, Jérusalem et Hanovre en 1971) et réalisé à diverses échelles (notamment 8 exemplaires de 1,80 m de hauteur et 2 m de diamètre, dont un figure au Musée national d’Art moderne de Paris), devient un signe dénué de toute expressivité.
En 1972, Raynaud aborde la quadrichromie (rouge, vert, jaune, bleu) pour reproduire, sur des panneaux grandeur nature, les éléments constitutifs de la camionnette Renault « 4 » et des panneaux de signalisation routière. Ses Funéraires (1973), cercueils, crucifix et plaques votives traités en quadrichromie sont plus proches de la violence de ses premières œuvres.
En 1974, Raynaud ouvre au public sa maison blockhaus (deux portes blindées et une seule fenêtre), entièrement tapissée intérieurement de carreaux de faïence blancs et sans cesse modifiée, pendant plus de vingt ans, le carrelage devenant par ailleurs, la même année, le thème d’une série d’œuvres (les « Espaces zéro »).
En 1977, les 55 fenêtres et les 7 rosaces de verre incolore conçues pour l’abbaye cistercienne de Noirlac sont mises en place. Les espaces publics, urbains ou naturels, ainsi que les mises en situation d’objets de collection deviennent dès lors le terrain privilégié de la démarche austère de Raynaud :
- projet d’un disque noir au sommet d’une montagne à Flaine (Haute-Savoie) ;
- réalisation d’un jardin pour la Principauté de Monaco (1981) ;
- construction d’un » Espace zéro » pour l’entrée de l’exposition de la collection de Menil au Grand Palais (1984) ;
- présentation des gisants des Plantagenêt de l’abbaye de Fontevraud (projet, 1986) ;
- « Container Zéro », 1988 (Paris, Musée national d’Art moderne) ;
- carte du ciel, en marbre et granit, au sommet de la Grande-Arche de La Défense (1989).